記者24日從清華大學(xué)獲悉，該校工業(yè)催化中心唐軍旺課題組開發(fā)了一種新型分子結(jié)光催化劑，能夠?qū)⒓淄楦咝а趸癁橐掖肌Ｏ嚓P(guān)研究成果已在線發(fā)表于《自然》。
甲烷是天然氣和頁巖氣的主要成分，也是化學(xué)合成的重要碳源。將甲烷部分氧化為多碳化合物，是實現(xiàn)我國天然氣資源高價值利用、推動能源化工低碳轉(zhuǎn)型的重要技術(shù)路徑。然而，甲烷分子的高度對稱性和穩(wěn)定性使得甲烷轉(zhuǎn)化反應(yīng)的活性較低。而且，傳統(tǒng)甲烷轉(zhuǎn)化依賴高溫高壓環(huán)境，需要通過一氧化碳中間產(chǎn)物進行多步反應(yīng)，效率低且副產(chǎn)物多。在這種情況下，為了高效利用甲烷，實現(xiàn)潔凈燃料和綠色化學(xué)品的合成，研究人員亟待開發(fā)可在溫和條件下進行的甲烷轉(zhuǎn)化技術(shù)。
“我們的研究目標(biāo)是，開發(fā)在溫和條件下將甲烷一步轉(zhuǎn)化為更高價值的碳二產(chǎn)品（如乙醇）的技術(shù)，且不需要經(jīng)過一氧化碳的中間步驟。”唐軍旺說。
為此，研究團隊采用了一種分子內(nèi)結(jié)光催化劑——CTF-1，其交替的苯環(huán)和三嗪基團能夠?qū)⒓淄榕悸?lián)并氧化為乙醇，顯著提高選擇性和轉(zhuǎn)化率。
唐軍旺表示，這種異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)不僅能夠?qū)崿F(xiàn)電荷生成后的高效且持久分離，還能使水分子和氧分子分別優(yōu)先吸附在三嗪單元和苯單元上。
歷經(jīng)近十年的連續(xù)研究，唐軍旺研究團隊成功利用“分子內(nèi)結(jié)”實現(xiàn)了多個關(guān)鍵步驟的突破，包括調(diào)控光生電子和空穴在空間上的分離、催化劑氧化和還原反應(yīng)位點的物理分離、甲烷和氧氣吸附位點的控制、反應(yīng)中間體和強氧化位點的分離。
唐軍旺說：“這些步驟最終實現(xiàn)了甲烷的高轉(zhuǎn)化率以及目標(biāo)產(chǎn)物的高選擇性，可以一步將甲烷部分氧化并高效生成乙醇。”
據(jù)了解，這一研究成果為開發(fā)高效穩(wěn)定的光催化劑提供了重要參考，有望推動光催化技術(shù)在甲烷轉(zhuǎn)化和高附加值化學(xué)品合成領(lǐng)域的應(yīng)用進程，對能源與化工產(chǎn)業(yè)的可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。
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